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上田 祐生; 江口 綾乃; 徳永 紘平; 菊池 圭*; 杉田 剛; 岡村 浩之; 長縄 弘親
Industrial & Engineering Chemistry Research, 61(19), p.6640 - 6649, 2022/05
被引用回数：1 パーセンタイル：12.67(Engineering, Chemical)近年の世界的なカーボンニュートラルの潮流から廃電子機器などの二次資源からの白金族金属の効果的な分離・精製の向上が求められている。本研究では、Pt(IV)とPd(II)をpH変化のみで分離可能なウレア基を導入したイミダゾリウム型イオン液体(L1)を合成し、その抽出挙動を評価した。従来の有機溶媒-水抽出系におけるウレア型抽出剤では、Pt(IV)とPd(II)を同じpH領域で抽出してしまい、相互分離ができなかった。それに対し、本研究で合成したL1は、低pH領域ではPt(IV)選択性を、高pH領域ではPd(II)選択性を示した。UV-visおよびEXAFSスペクトルによる解析から、L1によるPt(IV)抽出では、外圏錯体を形成し、Pd(II)抽出では内圏錯体を形成していることが示された。さらに、従来の有機抽出系では第三相を生成するような高濃度のPt(IV)抽出後も、L1は第三相を生成することなくPt(IV)を抽出可能であった。
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from hydrochloric acid using a simple urea extractant上田 祐生; 森貞 真太郎*; 川喜田 英孝*; Wenzel, M.*; Weigand, J. J.*; 大渡 啓介*
Separation and Purification Technology, 277, p.119456_1 - 119456_8, 2021/12
被引用回数：5 パーセンタイル：30.31(Engineering, Chemical)本研究では、白金族金属の一種である白金(Pt)に関する新規ウレア型抽出剤(L)を開発し、その抽出分離能力を評価し、紫外可視分光法(UV-Vis),白金核磁気共鳴法(
Pt-NMR),プロトンNMR(
H-NMR)、および赤外分光法(IR)により詳細な抽出機構を検討した。興味深いことに、本研究で開発した抽出剤は、プロトン化した抽出剤(HL
)と[PtCl]間のクーロン相互作用に加え、ウレア基N-H部位と[PtCl]による水素結合相互作用が寄与することで、Ptを抽出していた。本研究で得られたアニオンに対する抽出剤設計に関する知見は、将来的に高レベル放射性廃液中の陰イオン形化学種の分離剤開発に応用可能であると考えられる。
上田 祐生; 森貞 真太郎*; 川喜田 英孝*; 大渡 啓介*
Separations (Internet), 8(9), p.139_1 - 139_15, 2021/09
被引用回数：9 パーセンタイル：63.91(Chemistry, Analytical)本研究では、高濃度の金属イオンを含んだ実廃液からの白金(Pt)の選択的分離のための新規2級アミドおよびウレア型抽出剤を開発し、その抽出分離能力を評価した。具体的には、抽出速度,選択性,希釈剤組成,相比,第三相の生成条件、および逆抽出剤の検討を実施した。興味深いことに、本研究で開発した抽出剤は、既存の工業用抽出剤と比較し抽出能力は劣るものの、優れた選択性を示した。さらに、本研究で開発した抽出剤は水のみで逆抽出であるという利点があった。本研究で得られた白金の選択的抽出剤に関する知見は、将来的に白金族金属の分離精製プロセスの高効率化に貢献できると考えられる。
成田 弘一*; 鈴木 智也*; 元川 竜平
日本金属学会誌, 81(4), p.157 - 167, 2017/04
被引用回数：17 パーセンタイル：62.95(Metallurgy & Metallurgical Engineering)Most of the refineries for platinum group metals (PGMs) in Japan have adopted solvent extraction methods for mutual separation of PGMs. Few effective extractants for industrial use have been found although some industrial processes were established in 1970s. Recently, some compounds have been reported as candidates for practical PGM extractants in addition to new concepts for PGM extraction mechanisms. In this review article, we present well-known PGM recovery processes based on solvent extraction, industrial extractants and their properties, and conventional extraction mechanism for PGMs. Additionally, we discuss recent interesting extraction systems (amide-type compounds and ionic liquid) and then introduce new extraction concepts based on the specific interactions at the outer-sphere of a metal complex in the organic phase.
前田 泰生*; 成田 弘一*; 所 千晴*; 田中 幹也*; 元川 竜平; 塩飽 秀啓; 矢板 毅
Separation and Purification Technology, 177, p.176 - 181, 2017/04
被引用回数：21 パーセンタイル：58.79(Engineering, Chemical)The separation properties of Pt(IV) over Fe(III) in HCl solutions using 
-2-ethylhexyl-bis(-di-2-ethylhexyl-ethylamide)amine (EHBAA) were investigated and then compared with those using the conventional extractant tri-
-octylamine (TOA). Also, the structural analyses of Pt(IV) in both of the aqueous (HCl solution) and organic (EHBAA in -dodecane-2-ethylhexanol solution) phases were performed with EXAFS spectroscopy. The extractability of Pt(IV) was much higher with EHBAA than with TOA in the studied HCl concentration range (0.2-0.8 M HCl); additionally, EHBAA selectively extracted Pt(IV) over Fe(III) under the condition of [EHBAA] 
0.1 M and [HCl] 1 M. The Pt(IV) loading capacity of 0.1 M EHBAA was about 9.2 g/L (about 0.05 M). Most of the Pt(IV) extracted with 0.1 M EHBAA from 1 M HCl was stripped with 0.1 M NaOH; the co-extracted Fe(III) was selectively scrubbed with distilled water. The structural studies indicated that the Pt(IV) extracted with EHBAA from 1 M HCl formed an ion-pair complex, [PtCl]
(EHBAAH)
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佐伯 盛久; 田口 富嗣; 松村 大樹; 中島 信昭*; 大場 弘則
no journal, ,
パラジウムなどの白金族金属イオン水溶液に紫外レーザーを照射すると光還元反応が起こり、還元によって電荷的に中性化した金属は凝集して微粒子化する。我々はこのレーザー誘起微粒子化反応を利用した元素分離法を考案し、放射性廃液から白金族金属イオンを効率的に微粒子化して分離する方法を研究してきた。ところで、通常、レーザー誘起微粒子化反応を起こすためには、白金族金属イオン水溶液に犠牲剤として多量のアルコールを添加する必要がある。しかし、放射性廃液に多量のアルコールを添加するのは、予期せぬ反応が起こる可能性があり、望ましくない。今回我々は、(1)添加アルコール濃度を1%まで減らしても、パラジウムイオン水溶液にモリブデン負イオンを加えれば効率的にレーザー誘起微粒子化反応を進行させることができ、(2)その反応効率が照射パルスレーザーの繰返し周波数に依存して変化することを見出したので、報告する。
上田 祐生; 杉田 剛; 岡村 浩之; 下条 晃司郎; 長縄 弘親; 森貞 真太郎*; 川喜田 英孝*; 大渡 啓介*
no journal, ,
白金族金属(PGMs)は現代産業において不可欠な金属であり、自動車排ガス触媒, 宝飾品, 電子機器、および歯科材料などにおいて活発に利用されている。増加する需要に合わせて、一次鉱石および二次鉱石からの目的元素の抽出率を高めるために、一般に浸出液中においてアニオン種として存在している白金族金属アニオン性クロロ錯体の液-液抽出に関する高効率なレセプターが求められている。ウレア基やアミド基を有する配位子は、アニオンに対して水素結合を形成する。ウレア基またはアミド基を有する新規抽出試薬を合成し、それらによる白金(IV)の抽出挙動および抽出メカニズムを検討した。
上田 祐生; 杉田 剛; 岡村 浩之; 下条 晃司郎; 長縄 弘親; 森貞 真太郎*; 川喜田 英孝*; 大渡 啓介*
no journal, ,
白金族金属(PGMs)は現代産業において不可欠な金属であり、自動車排ガス触媒、宝飾品、電子機器、および歯科材料など様々な分野で活発に利用されている。増加する需要に合わせて、一次鉱石および二次鉱石からの目的元素の抽出率を高めるために、浸出液中においてアニオン種として存在している白金族金属アニオン性クロロ錯体の液-液抽出に関する高効率な抽出剤が求められている。ウレア基やアミド基を有する配位子は、アニオンに対して水素結合を形成する。ウレア基またはアミド基を有する新規抽出剤を合成し、それらによる白金(IV)の抽出挙動および抽出メカニズムを検討した。
上田 祐生; 杉田 剛; 岡村 浩之; 長縄 弘親; 下条 晃司郎
no journal, ,
溶媒抽出法において使用される揮発性の有機溶媒の代替物として、イオン液体(IL)が注目されている。これまでに白金族金属(PGM)の分離を目的としたILを用いた抽出系は多数報告されているが、単一の抽出剤を使用した抽出系における、PdとPtの個別分離が可能な系は報告されていない。本研究では、PdおよびPtの個別分離を目的として、ウレア基を有する新規イミダゾリウム系ILを合成し、PdおよびPtに対する抽出能の評価を行った。その結果、従来のILでは達成されていなかったPdとPtの個別分離が達成された。さらに、抽出機構の解析から、PdとPtそれぞれの抽出機構の違いを明らかにした。
上田 祐生; 杉田 剛; 岡村 浩之; 長縄 弘親; 下条 晃司郎
no journal, ,
資源の安定供給という観点から白金族金属(PGM)のリサイクルは活発に行われている。しかしながら、PGMの相互分離が可能な分離剤はほとんどなく、高選択的な分離剤の開発が求められている。イオン液体(IL)とは、常温で液体の塩であり、その優れた化学的性質から有機溶媒に替わる代替溶媒として利用可能である。本研究では、ILの荷電化学種が抽出可能であることと化学修飾により機能化できることに着目し、白金(Pt)とパラジウム(Pd)の相互分離を達成するための新規ウレア基導入ILを合成した。このILによるPt(IV)とPd(II)の抽出特性を検討したところ、従来の系では不可能であったPt(IV)とPd(II)の相互分離を達成した。さらに、抽出機構の分光学的解析から、導入したウレア基が2つの異なる機能を発現し、Pt(IV)とPd(II)をそれぞれ異なる抽出機構で抽出していることを明らかにした。
上田 祐生; 杉田 剛; 岡村 浩之; 長縄 弘親; 下条 晃司郎
no journal, ,
白金族金属(PGM)は、資源の安定供給という観点からリサイクルが活発に行われているが、PGMの相互分離が可能な分離剤はほとんどなく、高選択的な分離剤の開発が求められている。イオン液体(IL)とは、常温で液体の塩であり、不揮発性及び難燃性などの性質から有機溶媒に替わる代替溶媒として利用可能である。本研究では白金(Pt)とパラジウム(Pd)の相互分離を達成するために、ILの荷電化学種が抽出可能であることと化学修飾により機能化できることに着目し、新規ウレア基導入ILを合成した。このILによるPt(IV)とPd(II)の抽出特性を検討したところ、従来の系では不可能であったPt(IV)とPd(II)の相互分離を達成した。さらに、抽出機構の分光学的解析から、導入したウレア基が2つの異なる機能を発現し、Pt(IV)とPd(II)をそれぞれ異なる抽出機構で抽出していることを明らかにした。
上田 祐生; 菊池 圭
no journal, ,
白金(Pt)およびパラジウム(Pd)は、主に自動車排ガス触媒として利用されており、これらの需要拡大に伴い、リサイクルが活発に推進されている。しかしながら、PtとPdの化学的性質は非常に類似しているため分離が困難であり、その相互分離剤の開発が求められている。本研究では、イオン液体(IL)が化学修飾により機能化可能であることに着目し、PtとPdの相互分離のための尿素型およびチオ尿素型ILを開発した。これらのILによるPtとPdの分離特性を評価したところ、低pH条件において尿素型ILはPtの分離を、チオ尿素型ILはPdの分離を達成した。数種の分光測定により、これらの選択性の起源を明らかにした。
